인치의 에피택셜 성장

Nature Communications 13권, 기사 번호: 3238(2022) 이 기사 인용

8187 액세스

17 인용

1 알트메트릭

측정항목 세부정보

2차원(2D) 반도체, 특히 전이금속 디칼코게나이드(TMD)는 무어의 법칙을 확장하는 유망한 후보로 여겨져 왔습니다. 이를 달성하기 위해서는 웨이퍼 규모의 TMD 단결정 또는 주기적인 단결정 패턴의 제어 가능한 성장이 근본적인 문제입니다. 여기서는 높은 밀러 인덱스 Au 패싯의 계단 가장자리를 템플릿으로 사용하여 단방향 배향 단층 TMD 리본(예: MoS2, WS2, MoSe2, WSe2, MoSxSe2-x) 배열을 합성하기 위한 범용 경로를 제시합니다. 특정 가장자리의 성장 동역학에 관한 밀도 함수 이론 계산은 삼각형 도메인에서 패턴화된 리본으로의 형태학적 전환을 밝히기 위해 수행되었습니다. 더욱 흥미롭게도 균일하게 정렬된 TMD 리본이 1차원 가장자리 에피택셜 성장 모드를 통해 단결정 필름으로 병합될 수 있다는 사실을 발견했습니다. 이 연구는 인치 크기의 균일한 단층 TMD 단결정 또는 패턴 리본의 직접 합성을 위한 대체 경로를 제시하며, 이는 고성능 전자 장치 또는 기타 분야에서 채널 재료로 응용을 촉진해야 합니다.

2차원(2D) 반도체 전이 금속 디칼코게나이드(TMD)는 전자, 광전자 공학, 촉매 작용 등의 광범위한 응용 분야에서 엄청난 관심을 불러일으켰습니다. TMD의 형태나 차원은 물리적 특성을 결정하는 중요한 요소입니다. 예를 들어, 1차원(1D) 단층 MoS2 리본은 금속 가장자리 상태4, 1D 한정 플라즈몬5, 강자성 거동6 등과 같은 새로운 특성을 가질 것으로 예상됩니다. 게다가 수소 발생 반응(HER)에서 향상된 촉매 특성을 나타낼 수 있습니다. 풍부한 활성 엣지 사이트7, 그리고 더 중요한 것은 높은 캐리어 이동성을 유지했다는 것8입니다. 지금까지 단층 TMD 리본의 제조는 전자빔 또는 광학 리소그래피 패터닝 기술9을 사용하여 마이크로 나노제조 접근법에 크게 의존해 왔습니다. 그러나 이러한 하향식 방법은 확실히 지루하며 일반적으로 대면적의 균일한 연속 필름 또는 결정으로 시작해야 합니다.

최근에는 NaCl 단결정의 Na-Mo-O 액적 구동 성장, 포스핀 전처리된 Si(001) 기판의 기판 지향 합성 및 선반과 같은 단층 TMD 리본의 직접 합성을 위한 여러 전략이 개발되었습니다. -β-Ga2O3(100)13에 대한 직접 에피택시. 이러한 전략은 개별적으로 두께, 방향 및 치수 제어를 달성했지만 위의 모든 장점을 보유한 TMD 리본의 합성은 실현되지 않았습니다.

본질적으로 높은 결정성과 매우 균일한 특성을 특징으로 하는 웨이퍼 규모 단층 TMD 단결정은 오랫동안 추구되어 왔습니다. 그러나 TMD의 중심대칭 구조로 인해 역평행 도메인과 쌍정 경계는 일반적으로 h-BN 제조에서 발생하는 것과 유사하게 대부분의 성장 기판에서 진화했습니다. 최근에는 원형 h-BN 입자의 자기 시준을 통해 액체 Au를 기판으로 사용하여 단층 h-BN 단결정의 웨이퍼 규모 성장이 달성되었습니다. 웨이퍼 규모 단층 h-BN 단결정은 Cu(110)18 및 Cu(111)19 기판에서도 구현되었으며, 여기서 h-BN 도메인의 핵 생성 및 성장은 주로 기판 단계 가장자리에 의해 안내되었습니다. 아주 최근에 우리 그룹은 Au(111) 필름20에서 인치 규모의 단층 MoS2 단결정의 에피택셜 성장을 실현하여 TMD 입자의 단방향 성장 가능성을 보여주었습니다. 이러한 성과에도 불구하고 Au 기판에서 웨이퍼 규모 단층 TMD 단결정의 성장에 관한 성공적인 시도는 여전히 매우 제한적입니다. 한편, 단결정 TMD의 계단형 유도 성장도 절연 사파이어 기판23,24,25,26에서 연구되었습니다. 특히, 인치 규모의 단결정 MoS2 및 WS2 단층은 CA 및 A 평면 사파이어 기판에서 달성되었으며, 여기서 MoS2 및 WS2의 핵생성은 <10\(\bar{1}\)0> 단계 가장자리를 따라 발생합니다. 사파이어는 TMD 도메인 정렬에 계단 가장자리가 미치는 영향을 더욱 입증합니다. 그러나 사파이어의 계단 가장자리 방향은 잘못된 절단 방향에 크게 의존하며, 인치 단위에 대해 고정밀도(예: 1°)로 고정된 절단 각도를 유지하는 것은 오히려 어렵습니다.

0, bottom left region), the S-zz edge becomes the dominating edge and the resulted MoS2 flake shows quasi ribbon-like shape. e Schematic view showing the morphology variations of monolayer MoS2 islands with decreasing the S/Mo ratio. Orange and yellow spheres indicate Mo and S atoms, while the orange and yellow lines represent Mo and S terminated edges, respectively./p> step during the atomic accretion process, i.e., S-zz and reconstructed Mo-terminated zigzag (Mo’-zz) edges due to their higher nucleation barriers than those of armchair, and Mo-zz (see details in Supplementary Figs. 5‒7). Using Mo atoms and S2 dimers as the feeding units, the relative nucleation barriers (ΔE) for these two edges under different chemical potentials of Mo and S (labeled as μMo and μS, respectively) were calculated. For the case of high μS and low μMo (bottom right in Fig. 1d), the nucleation barriers of S-zz are smaller than that of Mo’-zz edges (ΔE < 0). Hereby, Mo-oriented edges should be prevalent in parallel with the evolution of triangular-shaped domains. As μS decreases (ΔE > 0, bottom left in Fig. 1d), the growth velocity of S-zz edge declines significantly, and S-zz edge becomes the dominating one. Following our previous results20, the minimum energy configuration corresponds to Mo-zz edges docking to Au <110> steps on the (111) surface. Thereby, the ribbons terminated with Mo-zz edges along the Au <110> steps (on one side) and terminated with free S-zz edges on the terraces (on the other side) should be more preferentially evolved. The schematic diagram in Fig. 1e depicts the shape evolutions of MoS2 from triangles to isosceles trapezoid or quasi stripes with the change of S/Mo ratios./p>

소식