작동 중인 바이메탈 촉매 표면 관찰

2023년 8월 31일

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막스 플랑크 소사이어티

막스 플랑크 협회(Max Planck Society)의 프리츠 하버 연구소(Fritz Haber Institute) 인터페이스 과학부 연구진은 다음과 같은 질문을 다루었습니다: 메탄올 합성에 필요한 반응 조건 하에서 Ga 촉진된 Cu 표면에 어떤 일이 일어나는가? 그들은 촉매 활성 표면 구조에 대한 일반적인 견해를 바꿀 수 있는 이 바이메탈 촉매의 복잡한 구조 변형을 발견했습니다.

CO2의 메탄올로의 수소화는 고압, 즉 50-100bar에서 유명한 Cu/ZnO/Al2O3 촉매를 사용하여 높은 효율로 발생합니다. 그러나 이 합성은 안전 위험과 높은 에너지 소비를 가져올 뿐만 아니라 높은 선택성을 유지하기 위해 가스 공급물의 CO2 농도를 제한합니다.

따라서 저압 메탄올 합성을 위한 새로운 종류의 촉매는 대기압에서 태양 생성 수소를 사용하는 향후 소규모 장치 개발에도 매우 바람직합니다.

최근에는 Ga를 함유한 금속간 화합물과 합금이 대기압에서도 우수한 촉매 성능을 나타내는 것으로 밝혀졌습니다. 그러나 이러한 촉매에서 Ga의 촉진 역할은 주로 촉매의 표면 구조에 대한 정보가 부족하기 때문에 아직 잘 이해되지 않았습니다.

이러한 측면에서, 반응 조건에서 잘 정의된 모델 촉매에 적용되는 표면 민감 기술을 사용하는 연구는 활성 부위, 반응 중간체 및 궁극적으로 반응 메커니즘의 동적 특성을 이해하는 데 도움이 되는 핵심 정보를 제공할 수 있습니다.

Fritz Haber Institute의 인터페이스 과학부 연구진은 실험실 기반의 NAP-XPS(Near Ambient Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy) 및 NAP-STM(Scanning Tunneling Microscopy)을 활용하여 현장에서 구조를 모니터링했습니다. CO2 수소화 반응에서 Ga-Cu 바이메탈 표면의 화학적 진화.

그들은 Cu 표면에 Ga-산화물 섬이 매립되는 바이메탈 표면의 온도 및 압력 의존적 탈합금을 관찰했습니다. 산화물상은 Ga2O3에 가까운 화학량론을 나타내어 가장 안정한 Ga-산화물이지만 실제로는 초박막을 형성하고 있다.

산화되기 쉬운 Ga와 같은 금속의 촉진 효과는 벌크 산화물이 금속 표면 위에 배치되고 해당 반응 메커니즘이 인터페이스에서 중간 종의 유출을 포함하는 구조 모델 내에서 종종 논의됩니다. 본 연구는 (i) Ga-산화물이 금속 표면에 매립되어 있음을 분명히 보여주었습니다. (ii) Ga-산화물 섬은 매우 얇으며 "단층" 두께일 가능성이 높습니다.

반응에 의해 금속 표면에 초박막 Ga 산화물 층이 형성되는 현상은 Ga 함유 금속간 화합물에서도 예상됩니다. 중요한 것은 이러한 2차원 산화막은 구조와 반응성 측면에서 벌크 산화막과 매우 다르다는 것입니다.

따라서 CO2 수소화 반응 조건 하에서 형성된 GaOx/Cu 경계면은 이전에 이 반응에서 고려되지 않았던 촉매 활성 부위를 노출시킬 수 있습니다. 이러한 정보는 분말 촉매의 특성 분석에 일반적으로 사용되는 부피 민감 기술을 사용하여 얻는 것이 불가능합니다.

최근 Nature Communications에 발표된 이 연구 결과는 Ga 함유 촉매 시스템의 복잡한 표면 구조를 밝혀냈습니다.