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Scientific Reports 12권, 기사 번호: 20106(2022) 이 기사 인용

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두 개의 서로 다른 층을 수직으로 조립하여 만든 2차원(2D) 반 데르 발스(vdW) 이종 구조는 광촉매 물 분해 과정에서 엄청난 주목을 받았습니다. 여기서 우리는 첫 번째 원리 계산을 사용하여 태양에서 수소로의 전환 반응을 위한 흥미로운 광촉매로서 탄화 규소(SiC)와 질화 알루미늄(AlN)으로 구성된 새로운 2D/2D vdW 헤테로 이중층을 제안합니다. 특히, 이종 구조는 포토제닉 정공과 전자가 각각 SiC 층과 AlN 층에서 공간적으로 분리되는 고유한 II형 밴드 방향을 나타냅니다. 우리의 결과는 SiC/AlN 이종 구조가 수소 생산 반응과 산소 생산 반응의 운동학적 과전위를 가로지르는 2.97eV의 적절한 밴드 갭을 차지한다는 것을 나타냅니다. 중요한 것은 상당한 전하 이동에 의해 생성된 인터페이스에 내장된 전기장이 캐리어 재결합을 방지하고 광촉매 성능을 더욱 향상시킨다는 것입니다. 이종 구조는 자외선에서 근적외선 범위에 이르는 충분한 흡수 프로파일을 가지며 흡수 강도는 최대 2.16 x 105cm-1에 이릅니다. 또한 외부 변형은 이종 구조의 광 흡수를 효과적으로 조절합니다. 이 연구는 SiC/AlN 이종 구조의 중요한 특징에 대한 흥미로운 통찰력을 제공하고 탁월한 효율성으로 태양 에너지 기반 물 해리를 위한 새로운 vdW 이종 구조의 실험 설계에 대한 유용한 정보를 제공합니다.

태양 에너지 유도 광촉매 물 분해에 의한 산소와 수소 생성은 미래 에너지 수요를 충족시키는 가장 유리한 방법 중 하나입니다1,2,3. 그러나 고성능 물분해 광촉매 시스템을 개발하기 위해서는 적절한 밴드갭, 효과적인 표면 활성을 위한 뛰어난 캐리어 분리, 산화환원 반응을 원활하게 추진할 수 있는 적절한 산화환원전위를 갖춘 물질뿐만 아니라 광화학적 안정성, 환경적 안정성이 요구된다. 친근감, 상업적 타당성3,4. 반도체 재료가 효과적인 광촉매가 되기 위한 이러한 요구 사항과 물 분해 과정에서의 중요성으로 인해 이 분야에서 상당한 양의 연구가 수행되었습니다. Fujishima와 Honda는 19725년에 TiO2에 대한 태양 에너지에 의한 물 해리를 처음으로 보고했습니다. 그들의 획기적인 연구에 이어 효율적인 광촉매 물질과 공액 폴리머6,7,8, 옥시할로겐화물9, 산질화물10, 금속 칼코겐화물, 금속 산화물11,12,13 등이 보고되었습니다. 그럼에도 불구하고, 이러한 물질의 실제 적용 가능성은 가시 영역에서 열악한 흡수 프로파일과 함께 더 높은 전자-정공 재결합 속도로 인해 심각하게 제한됩니다. 이러한 맥락에서, 2차원(2D) 재료는 최근 층상 전이 금속 디칼코게나이드(TMD)15, 야누스 TMD16,17, MXene18, 그래핀과 같은 벌집 BC3 단일 층19, C3N420, 포스포린21 등 매우 높은 표면 대 부피 비율과 함께 유망한 물리적 및 화학적 특성을 가짐에도 불구하고 단층 2D 물질은 한 영역에 남아 있는 광 생성 캐리어로 인해 캐리어 수명이 더 짧기 때문에 광촉매에서 낮은 양자 효율을 나타냅니다. 제한된 시간 간격 동안.

이와 관련하여 두 개의 서로 다른 2D 재료를 적층하여 만든 유형 II 반 데르 발스 이종 구조(vdWH)가 이 문제에 대한 유망한 솔루션으로 제안되었습니다. 2D/2D 유형-II 이종 이중층은 두 개의 서로 다른 층에서 광여기된 전자와 정공의 공간적 분리를 효과적으로 제공하여 캐리어 재결합을 억제하므로 광촉매의 양자 효율이 크게 향상됩니다. 또한, 이러한 이종 구조는 전자 밴드 구조를 중재하여 태양에서 수소로의 전환 반응의 잠재적 요구 사항을 충족시킬 수 있습니다. 고유한 전기장은 구조의 개별 층에서 대부분의 광유도 캐리어의 분리를 용이하게 하여 광유도 캐리어의 수명을 연장시킵니다. 이종구조의 양자 구속은 전자-전자 상관관계와 엑시톤 결합 에너지를 더욱 풍부하게 합니다. 또한, 2D vdWH는 광여기된 전자와 정공이 물과 가능한 가장 큰 접촉 표면을 만들 수 있도록 하는 동시에 전자와 정공 이동 간격을 줄이고 전자-정공 재결합 속도를 감소시키며 광촉매 성능을 향상시킵니다. 또한 vdWH의 고유 쌍극자 모멘트로 인해 산소 및 수소 생산 반응의 동적 과전위가 증가하여 광촉매 물 분해 과정을 더욱 보장합니다.